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Die Gemeinde befindet sich im Orlatal in den südlichen Ausläufern des nördlichen Buntsandsteinvorlandes des Thüringer Schiefergebirges. Die Ortsteile Langenorla und Kleindembach liegen im Orlatal selbst, während Langendembach etwas weiter östlich landschaftlich reizvoll im engen Tal des Floßbaches liegt, der in Kleindembach in die Orla mündet.
Langendembach liegt mit durchschnittlich 265 m Höhe etwa 80 m über den restlichen Ortsteilen. Die Gemeinde ist von bis zu 400 m hohen Bergen umgeben.
