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Hardheim liegt in der Mitte des Erftals, das durch die Erfa in das Bauland geschnitten wird. Hardheim wird durch die Bundesstraße 27 geteilt. Das Gemeindegebiet liegt teilweise im Naturpark Neckartal-Odenwald. Hardheim grenzt im Uhrzeigersinn im Norden und Nordosten an Külsheim, im Osten an Königheim, im Süden an Ahorn (alle Main-Tauber-Kreis), im äußersten Südwesten trifft das Gemeindegebiet auf Rosenberg, im Westen grenzt Hardheim an Höpfingen sowie Walldürn (alle drei Neckar-Odenwald-Kreis) und im Nordwesten hat Hardheim auch eine gemeinsame Grenze mit dem in Bayern gelegenen Eichenbühl (Landkreis Miltenberg).